1 引言

21世纪科学的发展将是微观与宏观的相互渗透与密切结合。凝聚态物理、材料科学等的研究，将由现在的宏观统计方法（包括宏观量子统计）深入发展到物质的原子层次物性研究，微观粒子（颗粒、孔隙）的量子效应越来越显示出重要作用，这些研究将对物质科学、信息科学及计算机等学科的发展起到关键作用。

由于此类课题涉及微观体系的多粒子问题，加之材料样品在制备过程中条件复杂，且难于精确控制，造成原子所处环境多变，使得所研究的问题变得复杂而困难，必须采用多种手段从各不同角度进行观测，再综合分析，才能获得满意的结果。

目前，探测微观信息的手段已有不少，例如各种电镜、光学显微镜、卢瑟福背散射、中子衍射、深能级瞬发谱、二次离子谱等。虽然它们各自都给出了许多有价值的信息，但这些方法基本上不能给出原子尺度局域缺陷及微观物相变化的信息，也无法探测表面最外面几层原子的状况，并且多为破坏性测量或易造成较大的辐照损伤，慢正电子束技术恰好弥补了这些手段的不足[1]，它能通过探测正电子在材料中与电子发生湮没释放的光子携带的信息，获取正电子湮没位置的微观结构信息。目前主要的慢正电子束流装置有两大类：一类是基于放射性同位素的，如22Na，其束流强度通常很难超过106 e+/s；另一类是基于加速器或反应堆的，通常束流强度可达107～1010 e+/s，即所谓的强流慢正电子束。

由于慢正电子束技术对复杂材料的分析有明显的优越性，因此有着十分广泛的应用前景。正电子探针（尤其是慢正电子束流）不但在基础研究中发挥了巨大的作用，同时也在工业方面有着巨大的应用潜力，受到各国工业界的重视。迄今为止，国际上已经召开了十一届正电子湮没会议（ICPA）和八届慢正电子国际会议（SLOPOS）。慢正电子技术已越来越成熟，在许多研究领域，慢正电子技术已成为最重要的手段之一，发挥着越来越大的作用。

各国科学家利用正电子可产生电子偶素（Ps) 等特点，研制和发展了各种先进的正电子谱仪，例如正电子俄歇谱仪、高低能正电子衍射仪、正电子反射（透射或湮没）显微镜、正电子微束（φ<1 μm）等等。这些技术都有着许多突出的优点，但也都或多或少的存在一些缺陷。同时，相关科研工作者们发现，若要完善这些技术，必须建立强流慢正电子束线。因此，一些国家正大力推进强流正电子束的研究与建设。

正因如此，随着慢正电子束技术的不断发展创新，其应用领域也在不断扩大，已逐渐成为凝聚态物理学、化学和材料科学分析的重要研究工具。

2 慢正电子束的产生和发展

实验研究中最常用的正电子源是放射性同位素，例如22Na，58Co，64Cu等。但正电子的初始动能较高（通常在几百keV到几MeV），当其进入到介质材料中后，通过与内部的原子、电子或离子的非弹性碰撞损失能量，动能快速降到热能水平，之后在扩散过程中与材料中的电子发生湮没。正电子在材料中的射程通常为几十到几百微米，其射程决定了湮没信息所反映的材料微观信息，且为材料的平均信息，不适用于材料的表面和界面、薄膜材料微观结构的研究。

选择对正电子具有负逸出功的材料对正电子进行慢化可以获取eV量级的低能（慢）正电子。采用电磁场加速、聚焦和传输，我们还可以获得能量单一且连续可调的慢正电子束流，即可实现正电子在材料表面纳米量级范围开展表面、界面以及薄膜材料微观结构的应用研究。

中国科学院高能物理研究所研制的慢正电子束流研究平台，采用22Na放射源作为正电子源，样品测量时正电子的能量在0.18~30 keV范围内连续可调，则估算正电子入射深度的经验公式如下：

 

其中R为入射深度（nm），ρ为材料密度（g/cm3），E为入射正电子能量（keV）。结合不同能量时测量的正电子的湮没参数，可以分析不同深度位置处的微观结构信息，从而获取材料表面、界面微观缺陷的深度分布信息.

慢正电子束按产生方式[2]来分的话，主要有基于放射性同位素、基于各种能量的加速器和基于反应堆三大类。

1982年美国的Howell等人在120 MeV电子直线加速器上建立了一台慢正电子束装置。120 MeV 的电子轰击1.2 cm厚的钽转换体，产生韧致辐射，再由该辐射产生e--e+电子对，从而得到e+束，经由退火后的钨慢化慢化后，得到强度约为9×108 e+/s的慢正电子束流，最大慢化效率为1.5×10-6。

1990年日本筑波的国立无机材料研究所建成了一条基于Linac的强流慢正电子束装置，其加速器的电子能量为75 MeV。同年，中国科学技术大学近代物理系建成了我国第一台慢正电子束装置，β+源采用22Na，慢化体采用超高真空退火的钨箔，用百叶窗式放置，经抽取电压获得慢正电子束，强度约为105 e+/s，可调节的能量为0～25 keV。

1993年，比利时的Gent大学建立了一台基于300 Hz脉冲长度为3 μm的Linac的准连续慢正电子束流，典型的束流强度是4×107 e+/s。同样的，1993年DESY的K. Flot tmann建议用同步辐射来产生电子束，可获得强度4×1014 e+/s的正电子束，慢化后可获得1010-12 e+/s慢正电子束。

1996年G. Barbiellini利用CERN的LEP2中由85 GeV电子产生的同步辐射γ束来获得极高的正电子流强。当正电子能量在1～2 MeV时，流强可以达1013 e+/s/MeV，当正电子能量在2～18 MeV区间时，束流强度略小于1013 e+/s/MeV，当正电子能量大于18 MeV时，束流强度单调减少。

1997年，美国Oak Ridge国立实验室的J. Xu等人用随时间变化的电势加到100 nm厚的Mo慢化体上，使之背向发射的正电子比正向发射的正电子获得了更大的加速度。他们获得了脉冲宽度为15 ns，流强为3.9×1011 e+/s的慢正电子束流。

事实上，到1982年，世界上才建成了两台慢正电子束装置，到1985年，全世界的慢正电子束装置就达20台。此后，各发达国家仍不断建造强度更强的慢正电子束装置。到90年代中期，全世界的慢正电子束装置已达50多台，基于各种加速器和反应堆产生的慢正电子束流的主要特性如表1。

表1 各种不同源产生的慢正电子束的性能比较

3 慢正电子束谱仪的测量方法及原理

慢正电子束流技术是基于正电子湮没谱学的基本测量原理，利用正电子的缺陷俘获湮没特性反映缺陷局域特性（如缺陷位置的电子密度、动量分布等信息），通过探测正电子在材料中与电子发生湮没释放的光子携带的信息，获取正电子湮没位置的微观结构信息，是一种对表面微观结构表征的新技术。测量方法包括正电子湮没多普勒展宽、符合多普勒展宽等能谱测量方法，以及正电子湮没寿命谱、正电子素飞行时间谱等时间测量方法[3]。

3.1 多普勒展宽能谱

多普勒展宽能谱（Doppler broadening spectroscopy，DBS）测量的是正电子湮没辐射γ光子的能谱。在实验坐标系中，电子-正电子对具有一定的动量，由于多普勒效应，导致每个湮没γ辐射在能量上有一个宽度（γ光子能量E= moc2±ΔE）。

DBS主要反映材料内部的电子动量分布。由于多普勒展宽谱的能量分辨率较差，常用参数法来分析多普勒展宽谱的变化。常用参数有S参数和W参数。多普勒展宽能谱峰的中心在511 keV处，谱围绕中心向两翼展开。S参数定义为能量范围在510.24~511.76 keV内的计数与总的峰值范围（504.2~517.8 keV）计数之间的比率；W参数定义为能量范围在504.2~508.4 keV和513.6~517.8 keV 内的计数与总的峰值范围（504.2~517.8 keV）计数之间的比率。

S参数及W参数的计数范围区域如图1所示。其中，S参数反映了正电子与低动量电子（金属中为导电电子）的湮没情况；W参数反映了正电子与高动量电子（金属中为核心电子）的湮没情况。利用其所反映的电子动量分布信息可研究固体金属中的微观缺陷信息。S和W参数对于固体材料表面缺陷的表征非常关键，可以判定缺陷的数量、尺寸，以及在不同条件下缺陷信息的比较。

图1 多普勒展宽能谱峰型参数定义示意图

3.2 符合多普勒展宽

符合多普勒展宽（coincidence Doppler broadening，CDB）测量是近些年发展起来的正电子湮没多参数符合技术。周围环境的本底是影响多普勒展宽测量分辨率的重要因素。通过符合技术，两个探头分别测量同一正电子湮没发出的两个γ光子时，符合器才输出有效信号，进而控制多道分析器记录结果。这样可以去掉大部分周围环境的本底影响，提高峰-本底之比高达105以上（见图2)，同时还提高了系统的相对能量分辨率，从而便于提取核心电子的动量信息，对研究杂质-空位复合体缺陷和空位周围化学环境的鉴别有独特优势。因此，CDB测量不仅对电子的低动量测量非常敏感，同时可以获得高动量的内核电子信息，继而研究判别缺陷位置处的元素种类信息。

图2 双探头CDB技术的峰谷比

3.3 正电子湮没寿命谱

正电子湮没寿命谱的测量可以给出材料缺陷的类型和密度信息。相比于常规正电子湮没寿命谱仪反映样品的平均信息，慢正电子寿命谱仪则用于探测样品的表面、近表面和界面纳米量级范围内缺陷的类型和密度信息。

以北京慢正电子束流装置上研制的慢正电子寿命谱仪为例，该仪器采用微脉冲技术实现正电子湮没寿命谱的测量，系统主要组件为斩波器、预聚束器和聚束器等。经过37.5 MHz斩波器斩波后，直流正电子束变成时间宽度为5 ns的正电子脉冲，然后进入等频的预聚束器和150 MHz聚束器进行调制，在样品测量位置获得时间宽度约300 ps的正电子脉冲。图3为慢正电子寿命谱仪的时间测量框图，主要测量斩波器起始信号和正电子湮没停止信号的时间间隔。目前，慢正电子湮没寿命测量技术主要用于高分子材料、多孔材料中电子偶素等长时间成分的研究，以及金属及合金材料领域的表征。

图3 慢正电子寿命谱电子系统结构框图

4 应用分析

反应堆内核材料的工作环境十分严苛，不仅需要承受高温及高温梯度、高压、高速率的中子和氦、氢及其同位素辐照的环境，同时也必须具备良好的机械性能。低活化铁素体/马氏体钢（Reduced Activation Ferritic/Martensitic Steels，RAFM）是现今普遍认为可以作为聚变反应堆以及先进快堆的良好候选结构材料。

RAFM钢与已在裂变反应堆中应用的奥氏体不锈钢相比，具有更好的抗辐照肿胀性能、更好的热应力因子以及相稳定性。使用离子辐照技术研究核反应产生的氢/氦辐照损伤问题可以大幅提高实验效率，并且载能粒子参数可以精确控制。目前，使用离子辐照研究先进核能系统中材料的辐照损伤机制已获得学术界的认可。利用离子辐照技术研究低活化铁素体/马氏体钢的氢辐照缺陷对其在反应堆中实际应用有重要意义。

金属及合金材料中的辐照损伤缺陷主要为两种类型：空位、空位团等空位型缺陷；位错、位错环等位错型缺陷。辐照损伤的形成与辐照条件密切相关，辐照缺陷深度分布不止受到辐照剂量大小的影响，还与辐照粒子种类和能量相关。近年来，关于RAFM钢H/He辐照缺陷的研究表明在H+注入RAFM钢中产生的缺陷主要为空位型缺陷。慢正电子束的能量单一且连续可调，同样具备了正电子谱学对原子尺度微结构变化灵敏的特点，可以表征固体金属样品中近表面处微观缺陷（尤其是低密度的空位型缺陷）、局域电子密度和动量分布等微观结构的特性以及变化信息等。慢正电子束流技术在在表征辐照缺陷的深度分布方面非常具有优势，获得的S、W参数可以分析辐照损伤缺陷的种类、密度分布深度等信息。

张梓晗等人[4]利用慢正电子技术研究了H+辐照RAFM钢时所产生的空位型缺陷及其对于材料微观结构的影响。如图4（a）所示，不同剂量的H+注入RAFM钢中的S参数随入射正电子能量的变化曲线。辐照后样品的S参数都明显高于未辐照样品的结果。

图4（b）中，W参数的整体趋势是随着入射H+剂量的增加而降低，与S参数正相反，因辐照剂量的增加而产生更多的空位型缺陷，正电子与高动量电子的湮没减少。与辐照样品相比，未辐照样品中所含缺陷更少，正电子主要与价电子发生湮没，所以其W参数最大。辐照后样品在低能区（小于5 keV）时，W参数是增大的，这表明H+在这一近表面区域内分布较少。

从慢正电子束多普勒展宽测量结果可得（图4c、4d），S参数随着剂量的增大而增大，W参数呈现正相反的趋势。样品中主要辐照区域为142~348 nm，此范围内有大量缺陷产生，辐照产生的主要为空位型缺陷，其中多为氢-空位复合体缺陷，辐照缺陷的浓度随着H+剂量的增大而增加。空位型缺陷的尺寸大小也随着辐照剂量的增大而有所变化，辐照剂量达到1017 cm-2时，S-W曲线斜率发生变化，故辐照缺陷类型发生明显变化，有较大尺寸的缺陷产生。

图4 在不同辐照剂量下S、W参数随正电子入射能量的变化(a) S-E曲线，(b) W-E曲线；多普勒展宽测量(c) ΔS-E 曲线，(d) ΔW-E 曲线

5 参考文献

[1] Wang Ping, Cao XingZhong, Ma YanYun. Design and construction of the plugged-in Na-22 based slow positron beam facility, HIGH ENERGY PHYSICS AND NUCLEAR PHYSICS-CHINESE EDITION. 2006, 30 (10), 1036-1040.

[2] 韩荣典, 叶邦角, 翁惠民等. 慢正电子束技术的应用与发展, 物理学报. 1999, 19 (3), 306-329.

[3] 胡远超, 曹兴忠, 李玉晓等. 慢正电子束流技术在金属/合金微观缺陷研究中的应用, 物理学报. 2015, 64 (24), 247804.

[4] 张梓晗, 宋力刚, 靳硕学等. RAFM钢中H+辐照空位型缺陷的慢正电子束研究, 核技术. 2019, 42 (7), 070201.

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