https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2024.101549

晶格热导率(κL)是晶体的一项重要物理性质，在热管理中具有广泛的应用，如散热、绝缘和热电能量转换。

然而，准确、快速地测定κL带来了相当大的挑战。

在这项研究中，引入了一个公式，可以实现高精度(平均相对误差=8.97%)，并提供快速预测，可在广泛的无机二元和三元材料中获得κL。

本文推导的可解释、尺寸排列和物理基础公式预测了材料项目数据库中4,601种二元和6,995种三元材料的κL值。

热电材料转换效率由无量纲优值(ZT)决定，定义为ZT = s2 σ/(κe + κL)。由于相互冲突的电子输运性质，将低晶格热导率κL推至最佳绝缘体的极限是获得高ZT材料的有利策略。

获得无机半导体材料κL的传统方法有很多。

在理论方面，可以使用

(i)声子玻尔兹曼输运方程(BTE)进行从头研究，

(ii)用Green-Kubo定律或傅立叶定律进行分子动力学模拟，

(iii)非平衡格林函数，

(iv)散射矩阵

对于实验，有

(i’)微加工悬置热桥，

(ii’)微拉曼光谱，

(iii’)3ω方法

(iv ')时域热反射率(TDTR)。

然而，理论计算通常受到精度不足、耗时和适当的原子间力常数(IFCs)的限制。实验总是高度依赖于前沿仪器和样品质量。

这需要基于经验的配方策略和新开发的技术来进行对于材料晶格热导率的预测工作。经验方法提出了几种晶格导热分析模型，包括广为人知的Slack模型和Debye-Callaway模型。或依据机器学习(ML)方法来获得预测导热系数的公式。

在这项工作中，将Slack公式简化为更精确和紧凑的形式，并将公式的计算结果与AFLOW数据库、Slack公式和密度泛函理论(DFT)进行了比较，以验证公式的准确性。

Slack模型公式:

本文提出的公式:

与Slack模型相比，本文提出的公式有几个优点:

(i)德拜温度(θD)被剪切模量(G)和声速(vs)所取代。这两个参数可以更方便地从Materials Project和AFLOW等数据库中获取和搜索。

(ii)与Slack模型中γ2的实验拟合相比，本文公式γ的指数形式结合了Kelemens对u型声子-声子散射过程的弛豫时间近似。

(iii)本文公式可以使用T δ形式合并四阶声子散射，其中δ介于1和2之间。

提出的方法的原理图框架：

AFLOW数据库中整个无机化合物晶体与以下变量之间的相关图:晶格导热系数κL，电子带隙，声速s，泊松比ν，体积模量B，剪切模量G，杨氏模量E，德比温度θD;a，格内森参数γ，热容量CV，晶格常数a，原子半径ra, rb，原子质量ma, mb，电子亲和度Eea, Eeb，每原子基态能Ea0, Eb0，价电子数V Ea, V Eb，电负性χa， χb，原子序数Za, Zb。

300 K时本文公式预测的导热系数κL与alflow数据库的比较。

预测新型材料Cs2Se的输运性能计算：