光子盒研究院

量子技术有望通过启用全新的通信、传感和计算方法来彻底改变社会。例如，量子密码学如果能够实现，将为抵御黑客提供无与伦比的数据安全水平：这是因为量子信息可以在光子（单个光粒子）中进行编码、无法被复制或测量。

然而，在此之前科学家们必须首先克服量子密码学的一大高难度障碍：能以可靠的方式为量子网络或量子互联网提供能量，来创造光子。

近日，由加州大学伯克利分校电气工程和计算机科学系副教授Chenming Hu和美国劳伦斯伯克利国家实验室（伯克利实验室，LBNL或LBL）材料科学部的科学家Boubacar Kanté领导的研究小组，已经展示了首个使用硅的量子光源。

Kanté表示：“硅（每天制造数百万个微小电子设备所依赖的材料）是已知最具‘可扩展性’的光电材料。使用硅作为量子光源意味着，当今光电子和人工智能设备核心的大规模互补金属氧化物半导体（CMOS）芯片制造工艺可能会直接用于未来的量子系统。”

相关研究成果于6月7日以All-silicon quantum light source by embedding an atomic emissive center in a nanophotonic cavity为题发表在《自然·通讯》上。

然而，最‘可扩展’的光电材料——硅，并不能在芯片上直接有效地产生经典或量子光。因此，扩展和集成它成为量子科学技术面临的最根本的挑战。

自20世纪70年代末以来，许多有前途的单光子发射量子器件已被证明可用于量子密码学。它们包括诸如量子点、宽带隙材料中的色心、非线性晶体和“原子蒸汽池（atomic vapor cell）”等材料科学的前沿。

尽管已开展了长达几十年的研究，但为量子互联网提供能量的量子光源仍未出现明确赢家。

直到最近两年，硅中的单个中心才被分离出来。从那时起，硅中的发射中心才开始与波导耦合，而后，中心被集成到环形谐振器。最近，人们正努力在硅中制造这种高概率的可控单发射中心。然而，由于缺乏受控制造方法及设备制造后材料接口的复杂性，基于硅发射中心的确定性单光子源仍然难以捉摸。

硅片示意图（左）和包含单个原子发射中心的全硅光子晶体腔示意图（右）

此次，Kanté等开发了一个基于硅纳米光子腔中原子发射中心的全硅量子光源。在绝缘体衬底上的硅（Silicon-On-Insulator，SOI）中制造中心，具有可控的密度和优先的偶极取向，这就增加了它们与设计的纳米光子腔的重叠概率。他们展示了量子缺陷和纳米光子腔偶极矩的成功对准，并调整纳米光子腔，使其与硅基量子缺陷的零声子线重合共振。最终实现了超过30倍的发光强度的增强、接近1的原子-腔耦合效率以及8倍的单光子发射率的加速。其研究成果为大规模集成全硅量子光学器件和系统打开了大门，可在量子通信和网络、传感、成像和计算等领域加以应用。

Kanté表示，加州大学伯克利分校（或伯克利实验室）团队开发的硅量子光源是第一个证明将单个硅原子发射中心（称为G中心）直接集成在硅纳米光子腔中的实验工作。“在这项工作中，我们首次成功地将原子大小的硅原子缺陷嵌入到一个尺寸不到人类头发十分之一的硅光子腔（1微米）中。该腔迫使原子更亮，并以更快的速度发射光子。这些是未来（量子）互联网可扩展量子光源的必要成分。”

图1a所示的拟议的全硅原子腔系统由嵌入光子晶体（PhC）缺陷腔中的硅中的单个缺陷组成。PhC腔由悬浮三角形孔格中的三个缺失孔组成。原子缺陷（即硅中的G中心）由两个与同一硅自间质（蓝色球体）结合的替代碳原子（黑色球）组成。

制造过程从在商用230纳米厚的绝缘体（SOI）晶片中注入能量为36 keV的碳（13C）开始。植入后进行电子束光刻、干蚀刻、热退火和湿蚀刻。快速热退火是热固化干蚀刻过程诱导的W中心和G中心的宽发光的重要一步。次级离子质谱（SIMS）测量表明，在退火过程中植入的碳和原子中心位于硅层的中间。

图1：嵌入硅-光子腔中的单个原子发射中心。a具有“原子缺陷”的硅量子界面位于三角形光子晶体（PhC）中三个缺失空穴的“光子缺陷”腔内。原子缺陷是硅中的G-中心，由两个取代的碳原子（黑色球体）结合到同一硅自填隙（蓝色球体）上。红色箭头表示G-中心的偶极矩的方向。G-中心是最近在硅中观察到的各种发射中心之一，硅是最具可扩展性的光电子材料。腔的计算电磁模式叠加在PhC的草图上，证明了电磁场在三角形晶格中缺失空穴区域的高度限制。空腔的制造使其偶极矩和缺陷的偶极矩共线。电场强度在空腔的中心达到峰值，并在PhC的主体中呈指数衰减。b硅中G-中心的能级图，包括基态单线态、暗激发三重态和激发单线态。腔可以被调谐为与激发态和基态单线态之间的辐射跃迁共振，以增强光与物质的相互作用。c悬浮在空气中的制造的硅基原子腔系统的扫描电子显微镜（SEM）图像。在光子腔中成功嵌入单个G中心涉及使用商业230的受控制造步骤序列 nm厚的绝缘体上硅（SOI）晶片，进行碳注入，然后进行电子束光刻、干法蚀刻、热退火和湿法蚀刻。与标准互补金属氧化物半导体（CMOS）工艺兼容的制造步骤经过优化，以增加腔中出现单色中心的可能性。

中心的偶极矩由密度泛函理论计算，如图1a中插入的红色箭头所示。G中心是最近观察到的硅发射中心及其电子结构的广泛多样性之一，如图1b所示，包括地面单态、暗激发三元态和激发单态。用于横向电极化的空腔的计算电磁模式叠加在PhC的草图上，证明了电磁场在三角晶格中缺失孔区域的高度约束。这种极化与原子缺陷偶极矩的方向相匹配。光子腔中原子尺度缺陷的确定性定位对大多数平台来说一直具有挑战性，对于硅发射中心来说，尚未实现——它不仅需要量子缺陷与高度封闭的光学模式重叠，还需要原子和空腔的偶极矩的对齐。

为了增加平台的重叠概率，他们首先研究了具有可控密度和非均匀拓宽的单个发射中心的可扩展制造。他们确定了一个退火时间窗口，在这个时间窗口下，只创建中心合奏，并在该时间窗口之外销毁所有单个中心）。

研究团队还发现，该窗口内较短的退火时间最大限度地减少了量子发射器零声子线（ZPL）的非均匀拓宽，这是将ZPL与设计的纳米光子共振重叠以增强光与光-物质相互作用的关键要求。量子中心的受控密度和不均匀拓宽增加了与有限尺寸光子晶体腔阵列重叠的概率。该团队随后调查了创建的发射中心的极化响应，补充说明1中提供的统计分析表明了硅中发射体的优先方向。然后，制造了PhC腔，使腔和中心的偶极矩对齐。图1c显示了人造硅基原子腔系统的扫描电子显微镜（SEM）图像。嵌入的腔体模式体积为0.66(λcav/n)3。将单个中心成功嵌入空腔涉及受控的CMOS兼容制造步骤序列。

图2a显示了在4 K温度下设备的光致发光（PL）光栅扫描，该光栅扫描来自腔边界内的颜色中心。虚线白线表示有限PhC的边界，悬浮PhC被绝缘体硅（SOI）晶圆包围。图2b所示的光子器件的光致发光在约1275纳米处呈现尖锐峰值，在约1272纳米处呈现蓝移更宽峰值，分别对应于颜色中心和腔共振的ZPL。空腔的光致发光源于背景中心的广谱。使用图2c中的谐振散射测量，进一步表征了空腔的反射率。腔体用线性偏振白光源（白色箭头）照亮，相对于沿X方向的腔体轴45°。收集垂直于激发的偏振信号（红色箭头）以探测空腔模式，并在~1272纳米处观察到共振，与PL测量完全一致。反射率配有法诺共振线形状，其内在质量因子（Q）为3209。实验值与6000的理论Q相当，差异归因于制造缺陷。图2d显示了从ZPL失谐的腔模的偏振图（橙色）和量子发射器（黑色）的偏振图。极化与偶极模型（实线）非常一致，并已成功对准。

图2：硅基量子发射器和空腔的实验表征。a腔中具有单个发射器的器件在4K温度下的光致发光（PL）光栅扫描。有限光子晶体（PhC）的边界由白色虚线表示，并且悬浮的PhC被绝缘体上硅（SOI）晶片包围。光致发光信号显示来自腔的边界内的颜色中心的明亮发射。b光子器件的光致发光在~1275处呈现出尖锐的峰值 nm，在~1272处有一个蓝移的宽峰 nm，分别对应于色心的零声子线和腔谐振。c通过共振散射测量获得的光子晶体腔的反射率。空腔由线性偏振白色光源（白色箭头）以相对于沿X方向的空腔轴45°的角度照明。垂直于激励的极化信号被收集（红色箭头）以探测腔模式。d从ZPL失谐的腔模的偏振图显示为橙色。量子发射器的偏振图单独显示为黑色。极化与偶极模型（实线）非常一致，并且排列良好。

在图3a中，量子发射器在广泛能量范围内的光谱显示了硅发射中心的零声子线（ZPL）及其声子侧带。图3b显示了使用高分辨率光栅的量子发射器的光谱。ZPL位于972.43 meV，线宽为6.8 GHz（在具有光谱仪响应功能的反卷积后获得）。为了证明来自空腔中间的明亮发射对应于单个发射中心，研究团队对空腔中的发射器进行了量子相干测量。图3c所示的自相关测量是使用带有超导纳米线单光子探测器的Hanbury-Brown和Twiss干涉仪进行的（见补充注3）。连续激发下腔发射的二阶相关测量表现出反分流，证实了单个硅发射中心与纳米光子腔在零延迟g2(0) = 0.30 ± 0.07时具有反分流层的成功空间重叠。零延迟时的值主要受背景中心的排放限制。图3d显示了脉冲激发下重复率为10 MHz的自相关测量。

图3：腔内发射器的量子相干性测量。a量子发射极在宽能量范围内的光谱，显示了硅发射中心的零声子线（ZPL）及其声子侧带。b使用高分辨率光栅的量子发射器的光谱。ZPL位于972.43 meV，本征线宽为6.8 千兆赫。虚线对应仪表限值。c连续激励下腔发射的二阶自相关测量。零延迟处的反聚束证实了单个硅发射中心与具有零延迟处反聚束的纳米光子腔的成功空间重叠g2（0） = 0.30 ± 0.07.d在重复率为10的脉冲激励下的二阶自相关测量 兆赫。使用带有超导纳米线单光子探测器的Hanbury-Brown和Twiss干涉仪进行自相关测量。

腔内单个中心的增强需要空间和光谱重叠。图2和图3实现了空间重叠。为了实现光谱重叠，使用氩气注入循环对纳米光子腔进行调谐。注入的气体在PhC表面凝结，并修改空腔模式的有效指数，调整空腔的共振波长从~1269纳米转移到~1275纳米。在图4a中，当腔共振向量子中心的ZPL移动时，光致发光被增强到在~1275纳米处达到最大值，从而实现了光谱重叠。ZPL强度作为空腔去谐的函数，显示共振时增强大于30（图4b）。对于从δ = 2.40 nm到δ = 0.00 nm的空腔调谐，激发寿命从53.6 ns缩短到6.7 ns。与非共振案例相比，当实现重叠时，实验观察到寿命减少8倍。腔中的光-物质相互作用通常使用Purcell因子（Fp）来量化，该因子测量原子从自由空间到空腔的衰变率增强（γcav = Fpγ0）。它可以通过Fp =（τbulk/τon-τbulk/τoff）/η来估计，其中τbulk是光子晶体外量子发射器的寿命（图4c中的深黄色点），τoff是2.4纳米失谐的寿命。由于PhC间隙中的状态密度降低，在非共振时测得的寿命略长于本体中的寿命。

图4：纳米腔的光谱调谐和增强的原子-腔相互作用。a空腔中单个中心的增强需要空间和光谱重叠。在图中实现了空间重叠。3和光谱重叠在这里通过调谐纳米光子腔来实现。腔调谐作为氩气注入循环的函数。气体注入改变了腔模的有效折射率，并调谐了腔的共振波长，该波长从~1269偏移 nm至~1275 纳米。随着腔谐振向量子中心的ZPL移动，光致发光增强，在~1275处达到最大值 其中实现了光谱重叠。b作为腔失谐的函数的零声子线强度。在共振上实现了大于30的增强。cδ腔失谐的激发寿命 = 2.40 纳米，δ = 0.23 nm和δ = 0 纳米。发射光子的寿命从53.6缩短 ns至6.7 ns。补充注释3中也提供了脉冲激光器的仪器响应功能。与非共振情况相比，当实现重叠时，实验观察到寿命减少了8倍。这些结果构成了第一个在腔中使用硅发射中心的全硅量子光源，并且可以通过设计具有更高质量因子的腔以及更确定的定位方法来进一步加速该中心，以进一步改善发射腔的空间重叠。该结果将使所有硅量子光学接口与硅发射中心实现可扩展量子光学。

该团队进一步证实，Purcell增强是由于腔-发射器相互作用，并呈现了失调依赖性的Purcell因子。在发射器（Debye-Waller）的ZPL波长处发射的光子百分比为η = 15%，这是通过比较带和不带ZPL带通滤波器的计数率来测量的。缺陷腔的实验Purcell因子为Fp ~ 29.0。中心到空腔模式（β因子）的耦合效率可以用1/τon/[1/τon + 1/τoff]估计，得出β ~ 89%的值。未增强中心的ZPL的排放量约为700 c/s。他们测量了超过30的Purcell增强，计数率为20000 c/s。在其他几个腔中观察到单个中心的增强（见补充说明2）。观察到空腔中单个发射器的系统增强，但增强和Q因子之间没有直接相关性，因为空腔中中心的定位是概率的。其在单个中心工作中观察到的寿命减少和珀塞尔加速度表明接近单位量子效率。导致从系综形成各种单G-中心的机制目前是一个悬而未决的问题。

因此，他们开发了一种基于硅基纳米光子腔中原子发射中心的全硅量子光源。量子中心是使用一系列互补金属氧化物半导体（CMOS）兼容的纳米制造步骤直接在硅中制造的，这些步骤同时控制发射器的植入深度、密度、非均匀拓宽和偶极取向。这些参数的控制使原子缺陷能够成功嵌入硅光子晶体缺陷纳米腔中。使用气体冷凝对纳米腔进行光谱调整，使其与量子发射器的零声子线的共振重叠，从而增强光与物质的相互作用。

该研究工作将使全硅量子光学接口用于可扩展和集成的量子光电子学。

在劳伦斯伯克利国家实验室的分子铸造厂。从左至右：Boubacar Kanté、Christos Papapanos、Kaushalya Jhuria、Walid Redjem、Thomas Schenkel、Wayesh Qarony、Vsevolod Ivanov、Yertay Zhiyenbayev、Wei Liu、Liang Tan、Prabin Parajuli和Scott Dhuey

Kanté团队的博士后研究员Walid Redjem说：“使用硅有点违反直觉。因为硅就是所谓的间接带隙半导体，这意味着它不利于发光。例如，没有使用硅的高效激光器。”

但事实证明，上述限制只适用于经典光源。“这对量子光源来说不是问题，”Kanté说。他和他的团队已经在努力工作，以进一步完善他们的全硅量子光源。

参考链接：

[1]https://engineering.berkeley.edu/news/2023/06/new-all-silicon-quantum-light-source-developed-by-berkeley-researchers/

[2]https://www.nature.com/articles/s41467-023-38559-6

[3]https://eecs.berkeley.edu/news/2023/06/boubacar-kante-and-eecs-researchers-develop-all-silicon-quantum-light-source