韩国首尔汉阳大学Yei Hwan Jung和Hyoungsuk Yoo团队,在《Nature 》上发布了一篇题为“Strain-invariant stretchable radio-frequency electronics”的论文。论文内容如下:
一、 摘要
可实现无线通信和无线能量传输功能的射频(radio-frequency,RF)电子器件,是可拉伸电子皮肤系统的重要组成部分。然而,最近的研究表明,即使在相对较低的弹性应变下,可拉伸RF元件电气性能会发生显著变化,比如天线谐振频率的变化。这些变化直接导致可拉伸系统中无线信号强度或能量传输效率大幅降低,特别是在皮肤表面等物理动态环境中。在这里,作者提出了一种能够在各种弹性应变下完全保持原始射频特性的应变不变可拉伸射频电子器件,使用“介电-弹性”材料作为基底。介电-弹性材料具有物理可调的介电性能,有效地避免了与RF 电子器件接口中出现的频率漂移。与传统的可拉伸基底材料相比,作者的材料具有优越的电气、机械和热性能,适用于高性能的可拉伸RF电子产品。在本文中,作者描述了材料、制备和设计策略,这些策略为基于实验和计算研究实现关键RF 元件的应变不变行为奠定了基础。最后,作者提出了一组基于应变不变可拉伸RF电子器件的皮肤界面无线医疗监测器,在应变下其无线操作距离可达30 m。
二、背景介绍
可拉伸电子产品的材料和设计策略的进步是新兴可穿戴技术的基础,这些电子学技术广泛应用于皮肤界面的医疗健康设备、人机交互、软体机器人和触觉界面等领域。然而,这一研究领域中一个被忽视的方面是基底,它对具有无线功能RF电子器件的电气性能有着重要影响。然而,所有现有的弹性体基底都存在缺陷,直接影响几乎所有RF元件的频率特性。首先,它们在弹性应变下会引起电子器件电气性能的变化,特别是因为RF电子器件对物理几何形状的变化很敏感。其次,它们具有较高的介电损耗,通过这种损耗RF元件会散失和丢失大量的电磁能量。第三,弹性体的热性能差,由于缺乏散热而限制了性能。
最重要的是,可拉伸的RF设备在受到大范围的机械应变时会引起频率变化,甚至在小应变下也会出现无线性能下降的问题,这是因为基底的介电常数在应变下保持不变。 因此,作者提出了一种弹性基底材料,用于可拉伸的RF电子器件,具有以下特点:(1)可调介电常数随应变线性变化,并充分取决于接口RF电子器件的工作频率变化;(2)在宽频率范围内具有低介电损耗;(3)具有较高的导热率;(4)机械模量和可拉伸性与现有弹性基底相当。
三、图文详解
作者提出了一种基于“介电弹性体 ”(dielectro-elastic elastomer,DEE)的应变不变的可拉伸RF电子器件,其介电常数随应变变化,从而有效地调整RF特性,防止谐振频率(f0)偏移(图1a)。作者证明了将高-κ陶瓷纳米颗粒(nanoparticles ,NPs)团簇在微米级球体中嵌入到弹性体基质中,可以形成一种DEE复合材料,实现上述所有特性(图1b)。在这种复合材料中,介电常数随着拉伸而线性降低。
图1e将该项工作与最近报道的在千兆赫范围内利用传统弹性体制备的可拉伸天线进行了比较。传统弹性体制备的可拉伸天线都表现出了显著的频移,应变范围从50到1250MHz。然而,该项工作在DEE上制备的可拉伸天线(红色星号)表现出了应变不变的行为,频移几乎可以忽略不计(约为5MHz)。
DEE支持几乎所有类型的RF电子元件,包括远场天线、近场感应线圈和传输线,以实现完全无线可拉伸电子系统(图1f)。 图1g-j比较了基于DEE的无线电子产品与基于Ecoflex的电子产品之间优异的应变不变RF特性。 基于 Ecoflex 的系统的无线功率传输效率在拉伸(30%应变)时降低了36.4%(图1g),而基于DEE 的系统的效率变化可以忽略不计(图1h)。此外,基于Ecoflex的远场无线通信接收器的信号强度在30%应变时下降了35%(图1i),而基于DEE的对应器件的信号强度变化可以忽略不计(图1j)。最重要的是,基于DEE 的系统在所有测量距离(0.1-95.0m)内都保持无线通信,而基于Ecoflex的系统在距离发射器2m处失去通信(图1i)。
图1 介电-弹性复合材料实现的应变不变可拉伸无线系统。a,示意图显示了所提出的应变不变可拉伸无线系统与传统的可拉伸无线电子设备相比,后者在受到应变时由于天线谐振频率的偏移而导致无线断开连接。b,介电-弹性复合(DEE)基底的示意图,由BaTiO3团簇组成。拉伸DEE会引起BaTiO3团簇的几何变形,导致复合基底的介电常数(ɛ)减小。c,d,与广泛应用于可拉伸电子设备的传统弹性体基底相比,DEE显示出显著减少的介电损耗(损耗切线)和增强的介电常数变化。e,各种基底上制备的可拉伸无线天线的谐振频率偏移比较。在DEE上制备的可拉伸天线显示出优越的应变不变性能,与先前报道的基底相比。f,应变不变可拉伸无线系统的照片,显示与皮肤的共形接触。比例尺,10mm。g,h,在传统弹性体和DEE基底上制备的近场线圈的功率传输效率(η)比较。与传统基底相比,DEE在受应变时表现出高稳定性。i,j,在DEE上制备的应变不变蓝牙天线与传统天线的信号强度比较。DEE上的可拉伸天线显示出一致的信号强度,而传统的可拉伸天线在小应变(约2%)时由于谐振频率的显著偏移而失效。
图2a概述了合成DEE的步骤(方法视频1)。欲了解详细制备过程,请阅读原文方法章节。如图2b所示,通过模具成型工艺制备了DEE基底(厚度约为700µm)。图2c的顶部立体显微镜图像显示了嵌入Ecoflex基质中的平均直径约为120µm的团簇。图2c的底部图像显示了在30%应变下团簇从球形变为椭球形。图2d中的DEE的横截面扫描电子显微镜(scanning electron microscopy,SEM)图像显示,NPs 被困在一个球状团簇中中。图2e显示了在两个常见的工业、科学和医学(ISM)射频(13.56 MHz和2.4 GHz)下,Ecoflex与该工作的DEE在0-30%的单轴应变范围内的有效介电常数比较。在30%应变下,Ecoflex的有效介电常数的绝对变化可以忽略不计,而DEE的有效介电常数的绝对变化值分别约为2.10和1.95。
这些介电弹性特性源自应变下颗粒分布的变化。作者将DEE的显著介电弹性行为归因于团簇的形状,这些团簇在无应变状态下从球形过渡为应变下的椭球体。有限元分析(FEA)建模显示,有效介电常数的突然减少是由于去极化效应,即在应变下引入的团簇的不对称形状改变了介电混合物中的电通量和电场分布的各向异性。基于平行电容器模型的联合机械和电磁模拟结果如图2f。因此,显著的介电常数变化主要发生在拉伸-压缩应变下。
RF电子设备要求具有电绝缘、接近无损耗的介电特性的基底。在制备基底复合材料时,必须避免使用任何导电填料或基质。DEE的损耗切线在整个应变范围内均低于Ecoflex(图2g),这是由于BaTiO3颗粒的低固有损耗切线较低所致。具体而言,Ecoflex在13.56 MHz和2.4 GHz下的损耗切线值(在0-30%应变范围内)分别为0.025和0.026。而DEE在13.56 MHz和2.4 GHz下的损耗切线值分别为0.0043和0.0074,明显更低。作者用于生成NP团簇的策略适用于各种高κ材料。例如,基于团簇的弹性体复合材料表现出比使用NPs 的SrTiO3(有效介电常数 = 2,000)或Al2O3(有效介电常数 = 9)的均匀分散复合材料更高的有效介电常数降低(图2h)
球形团簇在DEE中增强了机械顺应性,因为当团簇从球形拉伸到椭球形时,任何靠近或在团簇附近的机械应力集中都会得到缓解。图2j中的有限元分析(FEA)比较了均匀分散的BaTiO3基于µP复合材料和DEE在30%单轴应变下的代表体积元素中的von Mises应力分布。DEE由于整个复合材料中应力分布的松弛而表现出柔性的机械性能(模量80 kPa,断裂应变380%)(图2k)。考虑到介电弹性响应和拉伸性,优化的体积分数(Vf)为10%,如图2l所示。DEE还显示出比均匀分布µPs复合材料更低的机械滞后。此外,DEE的热导率较Ecoflex更高。,DEE相对于传统的Ecoflex具有优越性能。
图2 DEE的制备和表征。a,显示DEE的制备示意图。b,受到双轴应变作用的薄膜DEE(700 µm)的照片。刻度尺,5 mm。c,30%拉伸前后DEE的横截面立体显微镜图像。在30%应变下,BaTiO3团簇的形状从球形(顶部)变为椭球形(底部)。刻度尺,100 µm。d,放大的BaTiO3团簇的横截面扫描电子显微镜图像,显示在30%应变下的几何形变。团簇的几何变化源于应变引起的NPs重新排列。刻度尺,20 µm。e,在应变下比较DEE和传统弹性体在两个常用ISM射频(约13.56 MHz和约2.4 GHz)下的介电常数变化。DEE在13.56 MHz和2.4 GHz下分别降低了2.10和1.95,而传统基底保持不变。f,多物理仿真显示DEE在30%应变下的DEE 电场分布变化。g,在0%应变下比较DEE和传统弹性体在ISM射频下的损耗切线。与传统弹性体相比,DEE在两个频率下显示出较低的介电损耗。h,在30%应变下比较均匀混合复合材料与不同高k NPs (BaTiO3、SrTiO3和Al2O3)形成的DEE对应物的对应物的介电常数变化。i,在30%应变下比较基于不同种类NP 的各种DEE的损耗切线和介电常数变化。j,模拟显示两种不同复合材料(嵌入刚性µP和NP团簇)中的von Mises应力分布。k,不同种类复合材料(BaTiO3µP、BaTiO3 NP和BaTiO3 DEE)的应力-应变曲线。l,根据不同NPs体积分数的可拉伸性和Δɛ的比较。
图3显示了一组用于无线通信和功率传输的可拉伸RF元件,包括远场天线、近场感应线圈和共面传输线,每个元件都是基于Ag纳米片的可印刷弹性导体制成的。欲了解详细制备过程,请阅读原文方法章节。为了比较,每个元件都分别在Ecoflex和DEE基底上制作。图3a-d展示了从远场贴片天线获得的实验结果,其中基于Ecoflex和基于DEE的天线的初始f0值经过优化的几何结构调整到了2.4 GHz。图3a展示了在DEE上制备的可拉伸天线。如图3b所示,基于Ecoflex的天线在沿天线长度方向施加30%的单轴应变时,f0从2.4 GHz突然变为1.9 GHz。相比之下,DEE在应变下有效地保持天线的f0在2.4 GHz,频移小于0.01 GHz,如图3c所示。 图3d比较了基于Ecoflex和DEE基底的无线整流天线,这些天线设计用于驱动发光二极管(LED)。由于f0的变化,当天线被拉伸到30%应变时,基于Ecoflex的整流天线的LED关闭,而基于DEE的LED在应变下保持开启,这是由于DEE的RF特性不受应变影响(视频2和3)。
频率漂移也发生在在低RF范围(MHz)内工作的可拉伸近场感应线圈中。图3e-h显示了在Ecoflex和DEE基底上制备的可拉伸近场线圈的实验结果。两个线圈的f0都调谐到了13.56 MHz。图3e显示了通过在DEE上印刷弹性导体制备的矩形螺旋电感器。Ecoflex的固定有效介电常数和受拉应变下线圈有效面积的增加增加了电容,导致谐振频率向较低频率漂移,如图3f所示。相比之下,DEE的有效介电常数的降低抵消了电容的增加,使f0的整体漂移被抵消(图3g)。图3h显示了两种基于Ecoflex和DEE的线圈制备的不同无线电能收集器,每个都连接到整流器和LED。基于DEE的RF器件在双轴应变下表现出应变不变性特性。
图3 应变不变可拉伸RF器件的设计与表征。a,基于DEE制备的应变不变可拉伸贴片天线的示意图和照片。b,传统弹性体上制备的可拉伸贴片天线在0-30%应变下的S参数(S11)。在0-30%应变下,传统可拉伸天线的共振频率从2.4 GHz变化到1.9 GHz。c,基于DEE制备的可拉伸贴片天线在0-30%应变下的S参数(S11)。DEE上的可拉伸贴片天线在0-30%的应变下表现出稳定且不变的共振性能。d,显示在传统弹性体和DEE上制备的可拉伸天线的LED演示照片。f,g,基于传统弹性体和DEE基底制备的近场线圈在0-30%应变下的S参数。与传统弹性体相比,DEE系统显示出高共振稳定性和应变不变特性。h,传统弹性体和DEE上的近场线圈无线功率传输的照片。j,k,基于传统弹性体和DEE制备的可拉伸共面传输线的S参数。与传统弹性体相比,DEE在30%应变下显示出应变不变的共振。l,比较在0%和30%应变下,传统弹性体和DEE上制备的共面传输线的功率传输能力的实物演示照片。
图4a展示了一张基于DEE的可拉伸无线健康监护系统的照片,该系统包括一个基于远场天线的蓝牙低功耗(BLE;2.4 GHz)收发器,一个基于近场线圈的能量收集单元(13.56 MHz)和一个血液脉搏率监测仪。欲了解详细制备过程,请阅读原文方法章节。脉搏率监测仪基于应变下纳米级裂纹接的可逆断开-重新连接的电阻应变计。整个系统可以变形而不会对系统造成任何断裂图4b)。这种机械顺应性使得系统能在手腕上共形贴附,从而监测桡动脉的血液脉搏率(图4c)。该系统基于嵌入在皮肤接口系统内的RF通信和能量收集单元,以无电池和无线的方式测量血脉搏率。远场通信系统的无线工作距离超过使用COTS芯片天线的任何其他皮肤接口系统(约10m),由于可拉伸天线的高增益特性,达到了距离外部读取器30m的距离(图4d)。
人类手腕的自然物理运动可以在皮肤接触系统中引起高达30%的应变。基于Ecoflex基底的系统由于拉伸时无线连接中的RF特性变化而无法提供准确的传感器数据。具体而言,图4e显示了当系统被拉伸时,在特定时间间隔缺少传感器数据。相比之下,基于DEE的系统即使在拉伸时也能持续提供传感器数据,如图4f所示。图4g,h显示了分别使用基于Ecoflex和DEE的可拉伸无线系统在应变下获得的血脉搏率。在拉伸到30%时,基于Ecoflex基底的无线监测系统完全失去了无线信号,即使距离读卡器1m也无法传递脉搏率(图4g)。然而,基于DEE的系统在30%的应变下保持持续稳定的无线通信,并且与有线传感器系统相比显示几乎相同的脉搏(图4h)。
图4 基于应变不变RF设备的皮肤界面无线系统。a,在DEE上制备的皮肤界面无线系统的照片。它由应变不变的RF器件组成,包括可拉伸贴片天线(远场)、可拉伸矩形电感线圈(近场)以及带有脉冲传感器的相应可拉伸电路。b,展示皮肤界面无线系统在曲面展开、圆柱体表面弯曲、扭曲和戳刺时的机械顺应性的照片。比例尺,5毫米。c,手腕上佩戴的皮肤界面无线系统用于检测动脉脉搏信号的照片。d,皮肤界面系统与外部移动设备之间的连续远场无线通信。传感器获取的动脉脉搏信号成功传输到远距离范围为0至30米的外部移动设备。e,f,分别在传统弹性体和DEE上制备的应变传感器测得的周期性电阻变化。整个系统被拉伸30%,导致传统弹性体上的天线失效,从而无线连接中断(e),而DEE上的拉伸系统显示出连续的周期性电阻变化,与有线设备获取的信号完全同步(f)。g,h,在传统弹性体和DEE上制备的皮肤界面系统获取的动脉脉搏信号。当传统弹性体上的天线被拉伸30%时,无线动脉脉搏信号断开(g)。在DEE上的系统中,即使在施加30%的应变下,信号仍能持续传输到外部设备,显示与有线条件匹配的周期性动脉脉搏图(h)。
应变不变可拉伸RF电子设备的概念也可用于增强许多可穿戴平台的无线连接性能,这些平台因形状或尺寸而变化,以符合人体工程学的方式适合或适应身体的不同部位。图5介绍了一组可穿戴仿生带,可监测整个身体的重要健康信号,包括脑电图(EEG)、膝关节运动、肌电图(EMG)和体温。每个基于弹性织物的圆形带都集成了基于DEE的可拉伸天线、一组可拉伸传感器和基于BLE的读取电路,并设计成可以舒适地佩戴在头部、膝盖、手臂或手腕上。
图5a显示了头带式脑电图监测仪。整个带子在佩戴时会拉伸,最大可达50%的应变(图5b)。与基于Ecoflex的系统相比,基于DEE的系统在3 m以外测量到的无线信号强度在应变下具有强大而稳定,而Ecoflex系统在应变下失去稳定性,如图5c所示。头带的应变不变性能使其能够准确测量不同头部形状和大小的脑电信号。例如,当头带戴在幼儿头部时,它可以拉伸至30%,而当戴在成年人头部时,它可以拉伸至50%,如图5d所示。不论头部大小如何,基于DEE的头带都能在30 m的无线距离上成功传输实时脑电测量数据,如图5e和f所示。
图5g显示了一款集成了应变计的无线可穿戴腕带,能够追踪身体运动。旁边是一款基于DEE的应变不变远场天线,当佩戴在膝盖上时能够拉伸到20%,随着膝盖反复弯曲和伸直,动态弹性应变可达到50%。当佩戴者离接收移动设备的距离从0到30米内,该腕带可以将膝盖运动的实时信息传输出来,例如站立、行走和奔跑(图5h)。
另一种类型的可穿戴腕带通过测量尺侧腕屈肌测量EMG信号(图5i)来进行监测。信号在距离接收移动设备30 m处进行无线测量。此外,还有一种可穿戴腕带可以无线监测手腕处的体温(图5j)。该装置在佩戴时初始拉伸30%,在手腕动态运动时可进一步拉伸至40%。在运动过程中持续追踪皮肤温度,显示出运动前后皮肤温度的差异(图5k)。 测量结果在佩戴者与接收移动设备之间的不同无线距离(0-30米)下保持一致。
图5 应变不变的可穿戴仿生带用于全身生理监测。a,设计用于测量头部脑电图信号的应变不变可拉伸仿生带示意图。插图显示了仿生带的照片。b,在0%应变(上)和50%应变(下)下,集成在基于织物的仿生频带中的DEE应变不变天线的照片。c,在0-60%应变范围内,基于Ecoflex和基于DEE的天线集成在仿生频段的无线通信信号强度。数据传输的稳定区域在-70 dB以上。d,示意图显示了戴在幼儿和成年人头部进行脑电图测量的可拉伸仿生带。插图显示了成年人头部戴着仿生带的照片。e,f,使用仿生带从幼儿(30%拉伸)和成年人(50%拉伸)测量的脑电图信号的频谱图,眼睛睁开(顶部)和闭合(底部)。h,在在高达30 m的无线距离内,在体育锻炼期间将各种关节运动的实时数据传输到移动设备。i,从手臂可穿戴仿生带检测到的EMG信号,并在无线距离为0和30 m时传输到移动设备。插图显示了戴在尺侧腕屈肌上的仿生带。j,显示了在锻炼期间基于手腕可穿戴仿生带测量皮肤温度的照片。k,从仿生带获取的皮肤温度的实时数据,并在无线距离为0、15和30 m时传输到移动设备。
四、总结
本文介绍了一种应变不变的可拉伸RF电子器件,能够在各种弹性应变下保持其初始电气性能,以实现可拉伸系统的稳定和高性能的无线通信和功率传输能力。 所提出的可拉伸RF器件使用可调介电性能的弹性复合材料(即DEE)作为基底,有效地消除由弹性应变引起的RF特性的变化。引入的DEE的介电弹性响应通过嵌入在弹性体基质中的高-κ-NP团簇在应变下的几何变形来实现,这已通过实验和计算分析得到验证。DEE还展现出柔性且可拉伸的机械性能,适合用于可拉伸基底。 关键的可拉伸RF组件,如远场天线、感应线圈和传输线的全面展示,证实了使用DEE作为基底材料成功实现了应变不变的RF特性。这些结果共同表明,能够创建一个完全无线的可拉伸系统,例如皮肤接口的健康监测设备,它可以在广泛的无线工作距离(0-30米)和应变(0-30%)范围内提供临床相关数据,而无需电池。此外,基于DEE的可穿戴仿生带展示了具有高性能无线功能的全身健康监测应用。 这里介绍的材料、制备方法和设计策略为实现可拉伸电子设备的高性能无线能力奠定了坚实的基础,并应适用于许多其他需要无线功能的可拉伸系统。
五、文献
Kim, S.H., Basir, A., Avila, R. et al. Strain-invariant stretchable radio-frequency electronics. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07383-3