【论文笔记】| 微调LLM晶体生成

Fine-Tuned Language Models Generate Stable Inorganic Materials as Text
NYU, ICLR 2024
Theme：Material Generation

Main work：

微调大型语言模型以生成稳定的材料

• 可靠性：在样本结构中，90% 遵循原子位置和电荷的物理约束条件。
• 亚稳性：可以以大约两倍的速率（49% 对 28%）生成预测为亚稳态的材料，优于 CDVAE。
• 灵活性：可以同时用于无条件生成稳定材料、填充部分结构以及条件生成文本。
• 适用性：捕捉晶体结构的关键对称性，在模型规模扩大时性能提升。

Method：

将晶体结构【crystal lattice，原子类型及坐标（Fractional coordinates / 3D coordinates）】编码为换行字符串并与文本指令相结合，然后在基础LLM (LLaMA-2)上执行参数高效微调(PEFT)

Dataset and Training details：

• 将原始的 CDVAE 训练数据集与截至 2023 年 4 月的 Materials Project 中的材料进行扩展，过滤掉晶格中原子数超过 30 个的晶体
• 4-bit quantization and Low-Rank Adapters (LoRA)
  

Experiment：

评估指标：

• 有效性与多样性：结构有效性由非重叠原子半径计算；成分有效性由计算电荷为中性计算；多样性使用Matminer对结构和组成进行特征化后的样本间距离来计算；
• 预测稳定性：利用来自 Materials Project 的已知材料和能量计算，根据元素组成配比构建了真实能量凸包。使用M3GNET和DFT方法VASP计算生成材料相对凸包的近似能量，即${\hat{E}}_{hull}$，预测其稳定性
  
  

实验结果：

• 无条件生成：我们从每个微调 LLAMA 模型中抽取 10,000 个结构，从生成的字符串解析 CIF。随机抽样、拒绝提取不出来的样本并重新抽取另一个样本
• 条件生成：加入条件【空间群编号、成分和$E_{hull}$】进行生成
• 对称性学习：通过变换下的困惑度的增加（IPT）作为评估语言模型
  $$\text{IPT}(s)={\mathbb{E}}_{g\in G}[\text{PPL}(t_g(s))-\text{PPL}(t_{g^{\ast }}(s))]，g^{\ast }=\arg \min \mathrm{PPL}(t_{g^{\ast }}(s))$$
• 填充部分结构：mutation-relaxation step
  • mutation：构建一个查找表，将每个元素映射到在相同氧化态时具有相似原子半径的元素。
    • 均匀选择： 从元素的查找表中均匀地选择一个元素进行替换。
    • 语言模型引导的选择： 使用Fine-tuned LLM（温度参数 t 调节）生成的元素分布中进行抽样。
  • relaxation：生成的新结构需要通过 M3GNET 评估结构的能量是否稳定。

参考文献

Gruver N, Sriram A, Madotto A, et al. Fine-Tuned Language Models Generate Stable Inorganic Materials as Text[J]. arXiv preprint arXiv:2402.04379, 2024.