【氮化镓】液态Ga在GaN(0001)和(0001̅)表面上的三维有序排列随温度的变化

news2025/3/17 9:57:16

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 文章标题是《Temperature dependence of liquid-gallium ordering on the surface of epitaxially grown GaN》,作者是Takuo Sasaki等人,发表在《Applied Physics Express》上。文章主要研究了在分子束外延(MBE)条件下,液态镓(Ga)在GaN(0001)和(0001̅)表面上的三维有序排列随温度变化的规律。

引言

文章首先介绍了固-液界面原子有序性在熔体生长和金属催化剂纳米结构生长中的重要性。特别地,对于MBE生长的GaN,表面被熔融金属(如Ga)覆盖对于规则地将N原子纳入晶体中并获得光滑、高质量的氮化物薄膜至关重要。因此,需要仔细控制包括衬底温度或III/V比率在内的生长参数,以维持GaN表面上的液态Ga。

实验方法

作者使用SPring-8 BL11XU束线上的MBE-XRD系统,在320°C至600°C的衬底温度下,对GaN(0001)和340°C至640°C的GaN(0001̅)表面进行了原位X射线散射测量。通过测量Ga供应前后的反射高能电子衍射(RHEED)强度,可以检查Ga在GaN表面的覆盖情况,从而获得沿表面法线方向的CTR强度轮廓。

实验结果

(1) 对于GaN(0001)表面,在600°C时供应Ga后,CTR轮廓显示Ga形成了与双层模型一致的有序结构。但随着温度的降低,这种有序性逐渐减弱,在450°C以下几乎消失。而GaN(0001̅)表面的单层Ga在340°C至640°C的温度范围内明显无序,没有温度依赖性。

(2) 通过分析00-和01-杆的CTR轮廓,估计了每层Ga的垂直和横向涨落(B因子)。00-杆轮廓反映了沿表面法线方向原子位置的热驱动偏差,而01-杆轮廓揭示了横向无序。

(3) 对GaN(0001)和GaN(0001̅)衬底在不同温度下进行了00-和01-杆测量,评估了温度依赖的晶格间距、Ga覆盖度和垂直/横向B因子。结果表明,晶格间距几乎不变,而第二层的Ga覆盖度随温度降低而逐渐减小,表明一些Ga原子没有加入有序层,而是形成了液滴,导致双层结构不完整。

理论模拟

文章还通过第一性原理分子动力学(MD)模拟验证了实验结果。模拟结果表明,在727°C时,Ga原子沿x-y(横向)和z(垂直)方向的扩散系数反映了Ga原子的动态迁移率。对于GaN(0001)上的双层,垂直扩散系数小于横向扩散系数,与表面法线方向上的较大程度的无序一致。而对于GaN(0001̅)上的单层,第一层的扩散系数远大于第二层,与Ga原子的无序和第一层较大的B因子一致。

文章讨论了Ga在GaN(0001)和GaN(0001̅)表面上的(无)有序性对实际晶体质量和生长机制的影响。Ga在低温下的无序反映了实际的生长机制,是薄膜质量恶化的主要原因。与GaN(0001)相比,在GaN(0001̅)上生长高质量薄膜需要更富Ga的条件。

结论

本文通过原位X射线散射测量和第一性原理MD模拟,系统研究了液态Ga在GaN(0001)和(0001̅)表面上的有序排列随温度的变化规律。发现Ga在GaN(0001)上形成了与双层模型一致的有序结构,但这种有序性在450°C以下逐渐减弱。而在GaN(0001̅)上,Ga原子在340°C至640°C的温度范围内明显无序,没有温度依赖性。这些发现丰富了对液态Ga/GaN界面特性的理解,为控制氮化物的外延生长提供了技术见解。

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Fig. 1 - CTR剖面图和Ga供应后的Ga排列结构图

Fig. 1(a) 展示了在600°C下GaN(0001)表面供应Ga前后,沿00和01杆测量的CTR剖面图。实线表示模拟的CTR剖面,填色圆圈表示实验测量值。图中还基于获得的晶格距离、覆盖度和B因子,用示意图展示了Ga供应后Ga的排列结构。

Fig. 1(b) 类似于(a),但是针对640°C下GaN(0001̅)表面的情况。这张图说明了在GaN(0001̅)表面上形成的Ga单层是横向无序的,并且没有形成双层结构。

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Fig. 2 - 不同衬底温度下GaN(0001)表面供应Ga的00-杆实验数据

展示了在320°C、372°C、451°C和553°C不同衬底温度下,GaN(0001)表面供应Ga后的00-rod CTR剖面图。这些数据用于分析Ga在GaN(0001)表面上的有序性如何随温度变化。

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Fig. 3 - 衬底温度对Ga层的影响

Fig. 3(a) 展示了通过分析00-和01-rod CTR剖面图获得的Ga层0-2层的晶格距离随温度的变化。

Fig. 3(b) 展示了Ga层0-2层的覆盖度随温度的变化,覆盖度的减少表明部分Ga原子可能形成了液滴。

Fig. 3(c) 展示了Ga层0-2层的垂直和横向德拜-瓦勒(DW)因子随温度的变化,这些因子反映了原子位置的热振动。

Fig. 3(d) 展示了随Ga供应总覆盖度的百分比增加,这用作形成有序层而不是液滴的Ga原子数量的指标。

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Fig. 4 - MD模拟的原子排列和扩散系数

Fig. 4(a) 展示了在0-10皮秒内三种不同情况下的模拟横截面原子排列。这些排列显示了外层与熔体类似的横向无序程度。

Fig. 4(b) 展示了每个层沿x-y(横向)和z(垂直)方向的平均扩散系数,这些系数反映了Ga原子的动态迁移率。图中的横线表示Ga熔体的扩散系数。

 

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