氢溢出是指游离氢原子从活性金属位点向相对惰性催化剂载体的表面迁移，在涉及氢的催化过程中起着至关重要的作用。然而，对氢原子如何从活性位点溢出到催化剂载体上的全面理解仍然缺乏。

基于此，福州大学林森教授等人报道了利用基于DFT的机器学习加速分子动力学计算，研究了Pt/Cu(111)单原子合金表面上H溢出过程的原子尺度视角。当撞击H2在活性Pt位点解离时，由于附着在Pt原子上的解离氢原子，Pt原子经历失活。H2和粘附的H原子之间的碰撞促进了H在宿主Cu上的溢出，导致Pt原子的再活化，实现了连续的H溢出过程。

氢解离和随后的氢，从掺杂活性位点溢出到惰性宿主通常是氢化反应的速率决定步骤。通过DFT计算，作者确定了不同数量H原子在Pt位点上的吸附构型。对每种构型的几何形状进行优化，并计算了每个氢原子对应的吸附能。

单个H原子最稳定的吸附构型位于Pt的顶部位置，吸附能为-0.303 eV。单个H原子在fcc和hcp位点表现出相似的结合强度。当两个H原子吸附在Pt位点时，2H吸附的Pt/Cu(111)构型具有相似的吸附能，相差在30 meV以内。

在三个H原子吸附在Pt位点的情况下，作者观察到两种不同的吸附构型：3H-hcp和3H-fcc，其中所有的氢原子分别只吸附在hcp和fcc位点上。当吸附的氢原子数增加到4个时，最稳定的4H-bridge&hcp&fcc构型的吸附能相对较低，为-0.153 eV，其中两个氢原子吸附在桥位上，另外两个氢原子吸附在hcp和fcc位点上，Pt原子从表面脱离，高度为1.02 Å。4H-top&hcp和4H-top&fcc构型稳定性较差，吸附能分别为-0.098 eV和-0.119 eV。

Sustained Hydrogen Spillover on Pt/Cu(111) Single-Atom Alloy: Dynamic Insights into Gas-Induced Chemical Processes. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202312796.